张炜铭教授课题组在选择性吸附重金属离子和低氢离子浓度下完全脱附的作用机制研究方面取得新进展

离子交换与吸附法广泛应用于水体中重金属离子的深度去除。实际水体中普遍存在的Na⁺, Ca²⁺等无毒阳离子浓度往往远高于重金属离子，显著干扰重金属离子的吸附去除。因此，高选择性重金属吸附剂的开发是国内外学者研究热点之一。另外，吸附剂实现长期循环使用的前提之一是能够完全脱附再生。然而，基于吸附势置换原理，高选择性重金属吸附剂通常需要高浓度酸作为脱附剂。强酸腐蚀性强，易造成吸附剂化学结构破坏而不稳定，也会增加脱附液的处理成本。因此，揭示吸附剂对重金属离子的吸附和脱附机制，指导开发兼顾高选择和易再生特性的新型吸附材料具有较强的理论和实践价值。

张炜铭教授课题组开发了系列羧基修饰金属有机框架材料（以MIL-121为代表），同时实现了在高Na⁺, Ca²⁺浓度条件下对重金属离子（以Cu²⁺为例）的选择性吸附和低H⁺浓度下的完全再生。研究发现，MIL-121的羧酸基团通过内配位作用与重金属离子结合，由此展现出高吸附选择性；而传统羧酸吸附剂（以D-113树脂为代表）的羧酸基团则通过外配位作用与重金属离子结合，容易受共存阳离子干扰。然而，模拟计算表明，MIL-121羧基与H⁺的亲和势（1.05 eV）远高于D-113羧基与H⁺的亲和势（0.36 eV），因此低浓度H⁺就可实现MIL-121的完全再生。此外，MIL-121同样适用于吸附去除多种重金属离子（Pb²⁺, Ni²⁺等），并在数十次的吸附/脱附循环过程中性能和结构保持稳定。相比于传统的高选择性吸附剂，MIL-121完全再生所需的H⁺浓度可降低几十到数百倍，表现出更有竞争力的技术和经济先进性。本研究为兼顾高选择性和易再生的重金属吸附剂的开发和设计提供了借鉴。

上述研究成果以“Mechanistic insight into selective adsorption and easy regeneration of carboxyl-functionalized MOFs towards heavy metals”为题，近日被环境领域知名期刊Journal of Hazardous Materials（https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2021.127684）正式接收。课题组博士生计成汉为该论文第一作者，张炜铭教授为通讯作者。本研究得到国家重点研发计划（2017YFE0107200）等资助。