以变价金属氧化物为代表的类芬顿催化剂被广泛应用于水中有机污染物的降解去除。这些催化剂通过金属位点的变价过程（Mn+/M(n+1)）引发Haber-Weiss链反应，持续生成多种自由基活性物种。然而，变价过程容易导致金属离子析出，且生成的自由基易受到共存基质干扰，进而降低有机物的去除效率和氧化剂的利用效率。此外，大多数已报道的变价金属基催化剂制备成本较高，工艺复杂，且难以实现规模化生产，限制了其在水处理中的应用前景。目前，高级氧化过程中的催化剂设计开发主要集中于变价金属氧化物及其衍生物，而非变价金属氧化物通常作为稳定载体，其催化潜能长期被忽视。
针对这一研究空白，本课题组长期致力于非变价金属基催化剂的开发与技术创新，已在Zr基催化剂领域取得了系列进展（Water Res. 2023, 228, 119363; Appl. Catal. B: Environ. 2021, 299, 120685; Appl. Catal. B: Environ. 2021, 295, 120282; Chem. Eng. J. 2023, 463, 142369）。近期，课题组进一步拓展研究领域，发现活性氧化铝（γ-Al2O3）在非均相催化过程中展现出独特的催化氧化活性。作为一种已实现吨级量产和规模化水处理应用的环境吸附功能材料，γ-Al2O3有望拓展类芬顿催化氧化领域的实际应用进程。研究表明，γ-Al2O3的Lewis酸位点能够与过一硫酸盐（PMS，Lewis碱）形成内球配位，通过界面作用增强络合态PMS的催化活性，从而触发氯离子由低能垒的Eley-Rideal反应途径生成自由氯，实现污染物的高效转化。实验结果显示，γ-Al2O3导致反应体系自由氯提高了42.7倍，相比常规变价金属氧化物(如MnO2、Mn3O4、Co3O4、αFe2O3和CuO)催化剂，污染物去除速率提高了2.7至52.6倍。这一研究为绿色环保催化剂的设计提供了新的思路，有望推动类芬顿催化剂的设计理念从常规的变价金属氧化物向非变价金属氧化物转变。
图1：氯离子共存下γ-Al2O3催化氧化过程示意图
该研究以“Revealing the Overlooked Catalytic Ability of γ-Al2O3: Efficient Activation of Peroxymonosulfate for Enhanced Water Treatment”为题，已在线发表于环境领域的知名学术期刊《Environmental Science & Technology》上（https://doi.org/10.1021/acs.est.4c08834）。课题组博士生李晓洋为论文第一作者，通讯作者为南京大学张炜铭教授，共同作者为南京农业大学陆隽鹤教授，课题组张涵、刘嘉航、花铭教授、吕路教授和潘丙才教授。研究得到了国家自然科学基金（No. 22176088，21925602，U22A20403）的资助。