祝贺由课题组张延扬博士、硕士生钱悦等完成的论文“Fluoride uptake by three lanthanum based nanomaterials: Behavior and mechanism dependent upon lanthanum species”近日被Science of the Total Environment正式接收。
目前饮用水/地下水除氟问题仍是世界性难题之一，摄入过量的氟会导致龋齿、氟骨病等一系列疾病的发生，从而严重影响人体健康。在众多除氟技术中，吸附法由于其高效、简单、经济、无二次污染等特性而成为最具有前景的除氟方法之一。其中镧系纳米材料因其对氟具有高选择性而受到广泛关注。通过对已报道的镧系除氟材料进行对比分析，发现不同形态的镧表现出明显的除氟性能差异，镧形态除氟的构效关系值得进一步探究。
基于以上背景，本研究合成了三种典型的分散型镧系纳米材料L1、L2和L3，其晶型分别对应La(OH)3、La2O3.nH2O和LaCO3OH。在对上述分散型镧系纳米材料进行物理化学表征的基础上，通过动力学、等温线、竞争离子、pH试验和再生试验等一系列静态吸附试验系统地研究了其除氟能力。结果表明它们在形态、表面电荷、含水量、比表面积和结晶度方面均有明显差异。其中，L2 对氟离子的选择性最强、结合力最高，吸附容量可达 28.9 mg/g。其次是 L3 (25.13 mg/g)和 L1 (6.03 mg/g)。利用 1 M NaOH 再生后，L1吸附容量保持恒定，L2和L3产生了明显的吸附容量损失，损失分别高达83%和73%。XPS和NMR的光谱分析结果表明L1、L2及L3三种材料的除氟机理具有显著差异。NMR量子化学模拟结果给出了上述三种材料La-F键结合的特定分子构型。结果表明，L1和L3通过配体交换和静电作用吸附氟离子，但吸附后形成的La-F键键长有所差异，L2则是通过化学吸附作用结合氟离子，具有更强的La-F相互作用。该研究揭示了除氟过程中常见镧形态的性能和机制差异，为镧形态在除氟过程中的作用提供了新的见解。