非均相Fenton技术能够克服传统Fenton法适用pH范围窄和铁泥生成等缺陷,在水体难降解有机物去除领域受到广泛关注。但是,在实践应用过程中HO生成效率低是主要限制因素,主要原因有以下两点:(i) 金属团簇内的金属原子暴露不完全,导致催化位点暴露不够充分;(ii) Haber-Weiss循环过程中≡Fe(III)还原速率慢,降低了H2O2活化速率。当前国内外学者将金属原子在碳基材料(g-C3N4, GO等)上掺杂,以实现催化位点的充分暴露,并且利用载体本身的导体效应,促进体系内电子传递,实现≡Fe(III)还原加速。
然而,对于传统掺杂型g-C3N4催化剂,充分暴露金属位点也带来了催化剂稳定性差和易受污染等问题。本课题组改进了传统Fe-g-C3N4的合成方式,以柠檬酸铁代替传统无机铁源,通过引入富电子氧中心的方式制备了Fe-O共掺杂的g-C3N4催化剂FeCA-g-C3N4。在弱酸条件下,富电子氧中心的参与使FeCA-g-C3N4对BPA的去除速率提升至2.6倍。并且,由于Fe-O键能(397.5 kJ mol-1)远高于Fe-N键能(62.7 kJ mol-1),良好的化学稳定性使得FeCA-g-C3N4在稳定运行400 h后对BPA的去除率仍然维持在90%以上。与此同时,富电子氧中心的给电子效应能够有效缓解溶液中低浓度卤离子(10 μM)对非均相Fenton过程的干扰。因此,本工作为解决金属掺杂催化剂稳定性差和易受污染等问题提供了新的技术手段。
上述研究以“Electron-rich oxygen enhanced Fe-doped g-C3N4 mediated Fenton-like process: Performance improvement and mechanism exploration”为题(https://doi.org/10.1016/j.jclepro.2021.128680),近日发表在环境领域专业期刊Journal of Cleaner Production。课题组博士研究生尹越为第一作者,张炜铭教授为论文通讯作者。南京大学吕路教授、花铭副教授、硕士研究生贾如雪等人为共同作者。研究得到了国家重点研发计划-政府间国际科技创新合作重点专项(2017YFE0107200)的资助。

