潘丙才教授课题组在选择性氧化深度水处理方向取得新进展

发布时间:2021-12-14浏览次数:10


有机磷是污废水中磷元素的重要赋存形态,混凝吸附等传统方法往往难以实现有机磷的深度去除。有机膦酸是有机磷的重要组成,在污水处理厂的不同工段,有机膦酸占总有机磷的比例可达10%至40%。有机磷酸也是水体富营养化的重要诱因,其部分转化产物甚至具有更高的遗传毒性等环境效应。高级氧化法可将有机磷转化为更易去除的无机磷,是有机膦酸处理最为常用的工艺单元之一。然而,实际污废水组成复杂,共存基质种类多、浓度高、对目标污染物去除干扰大,高级氧化法的常见活性物种(HO•SO4•−等)对目标污染物选择性偏低,往往需要过量氧化剂投加或能量输入才能实现微量污染物的有效去除。这不仅显著提高了处理成本,同时易伴生毒害副产物,增加环境风险。提升高级氧化技术抗基质干扰性能、实现有机膦酸的选择性氧化对于深度水处理具有重要的意义。

潘丙才教授课题组近期对选择性氧化水处理的基本性能、原理、实现思路与挑战等进行了系统总结与评述(Environmental Science & Technology 2021, 55, 14494-14514)。本研究在前期工作的基础上(Water Research 2019,153, 21-28),选取羟基亚乙基二膦酸(HEDP)为有机膦酸的模型物,发现其在Cu(II)/H2O2体系中具有高效的选择性氧化特性。在痕量Cu(II)(仅0.020 mM)存在下,90.8%HEDP(初始浓度0.10 mM)在30分钟内可被H2O2转化为无机磷(pH=9.5),而同等乃至更高的H2O2投量下UV/H2O2 (pH=9.5)Fenton反应(pH=3.0)HEDP的转化并不明显。Cu(II)/H2O2HEDP的氧化受天然有机质(10.0 mg TOC/L)和各种阴离子包括氯离子、硫酸根离子和硝酸根离子(10.0 mM)的影响。这种高选择性氧化的实现依赖于Cu(II)HEDP络合偶联原位产生Cu(III)的分子内电子转移过程。进一步研究表明,利用实际工业废水中残存的微量Cu(II)作为催化剂,仅需投加化学计量的H2O2即可实现有机膦酸的选择性氧化。这项研究也为利用废水基质特性实现微污染物的选择性氧化提供了一个成功案例。

上述研究以“Self-Enhanced Selective Oxidation of Phosphonate into Phosphate  by Cu(II)/H2O2: Performance, Mechanism, and Validation”为题,在线发表于环境领域知名学术期刊Environmental Science & Technology (https://doi.org/10.1021/acs.est.1c06471)。课题组博士生孙淑慧为论文第一作者,潘丙才教授为通讯作者,共同作者包括单超副教授、助理研究员杨志超博士和汪舒博士。本研究得到了国家杰出青年基金和中央高校基本科研业务费专项资金的资助。