钱杰书教授课题组在纳米限域级联反应驱动PFAS深度脱氟方面取得新进展

发布时间:2026-10-06浏览次数:10

  全氟和多氟烷基有机物(PFAS)在极低浓度下即可通过生物累积对人类健康和生态安全构成威胁,是当下最受关注的新污染物之一。发展高效的PFAS无害化处理技术已成为当下水污染控制领域的研究前沿与热点。PFAS的降解过程涉及矿化(C-C键断裂)与脱氟(C-F键断裂)两个方面。受限于C-F键的高稳定性,单一氧化或还原过程对PFAS的脱氟效果往往难尽人意。近期研究显示,氧化技术与还原技术联用有望提高PFAS的脱氟效率,但仍然面临活性物种自猝灭反应与脱氟反应间的竞争等诸多挑战。如何实现热力学效应与动力学过程的协同是创新PFAS高效脱氟技术的关键。

近年来的相关基础研究证实,纳米空间限域不仅可耦合多步骤化学反应,还可用于调控化学反应的热力学与动力学特性,从而产生与体相反应显著不同的路径与结果。潘丙才/钱杰书教授课题组聚焦水处理纳米限域效应的基础研究与技术创新,围绕污染物净化过程的热力学与动力学调控开展了持续研究(Environ. Sci. Technol. 2020,54, 8509;Environ. Sci. Technol.2021,55, 665;Angew. Chem. Int. Ed.2022,61, e202200406;Nat. Commun.2024,15, 917)。近期,课题组构建了一种石墨烯气凝胶(GA)负载MIL-125(Ti)的纳米限域催化体系,该体系可在紫外光照下同时产生还原性和氧化性活性物种,实现对PFAS的氧化-还原级联降解。同时,纳米限域不仅可通过降低C-F键解离能削弱热力学壁垒,还可提升脱氟反应对活性物种自猝灭反应的动力学优势(图1)。以全氟辛酸(PFOA)为例,与开放体系相比,该纳米限域级联催化体系可将脱氟率由58.4%提升至90.2%。研究也为水处理纳米技术的创新提供了新思路与新空间。

上述研究成果以“MOF-mediated cascade photoreactions under nanoconfinement for defluorination of per- and polyfluoroalkyl substances”为题,于2026年10月6日发表于Nature Communications(https://doi.org/10.1038/s41467-026-78192-7)。无锡学院钱杰书教授、南京大学潘丙才教授为通讯作者。


图1. PFOA降解脱氟路径示意图(上)开放体系;(下)限域体系